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　　近日，东华大学宣为民教授联合格拉斯哥大学Leroy Cronin教授团队报道了两种巨型钼蓝轮状簇合物{Mo85}和{Mo172}，填补了高核钼氧簇家族中八聚体结构长期缺失的空白pg麻将胡了下载入口，。研究团队通过引入新型构建单元{Mo1}、{Mo2}和弯曲{Mo6}五边形构建单元（BBs），实现了轮状结构的进一步收缩和扭曲，突破了巨型钼蓝簇合物的结构限制pg麻将胡了下载入口，，首次合成了八聚体{Mo85}及其二聚体衍生物{Mo172}。{Mo85}呈现出半封闭的椭圆形结构，而二聚体{Mo172}由两个{Mo86}簇构成，整体呈现出上下堆叠的十字架构型。研究团队利用电喷雾行波离子淌度质谱等技术验证了团簇在溶液中结构的稳定性，同时证明了簇合物在液态和固态优异的光热转换性能。该工作不仅丰富了高核金属氧簇的结构多样性，拓展了高核簇合物的功能应用，同时为基于新型构建单元合成高核簇合物提供了新的思路。

　　多金属氧酸盐（POMs）是一类由金属-氧构建单元组成的无机簇合物，因其在催化、电子器件、医药等领域的广泛应用而备受关注。巨型POMs由数百个金属中心组成，其尺寸与生物分子相当，展现出与复杂生物系统相媲美的结构多样性和多功能性。因此，开发高效的合成策略调控巨型POMs的自组装具有重要的研究意义。然而，巨型POMs的可控合成依然面临巨大挑战，其关键在于如何引入新的BBs并以可控的连接方式与其它构建单元有序结合。钼蓝是巨型轮状POM簇合物的典型代表，通常由{Mo8}、{Mo2}和{Mo1}等构建单元组成（图1）。尽管研究人员已经成功合成了从十聚体{Mo132}到十六聚体{Mo176}的系列钼蓝簇合物，但八聚体的合成一直未能实现，其难点在于如何精确调控结构形变和内部应力，确保各构建单元在组装过程中有序排列形成稳定的环状结构，同时克服尺寸减小带来的应力累积和结构不稳定性（图1）。

　　图1.从十六聚体{Mo176}到八聚体{Mo85}和{Mo172}的结构演变示意图（上）。与系列钼蓝簇合物组装相关的基本构建单元（下）。

　　本研究通过引入一系列新型的BBs（{Mo1}*、{Mo1}#/{Mo2}#、e-{Mo2}和弯曲五边形{Mo6}*（包含于钩状{Mo8}*中））有效解决了八聚钼轮结构形成所需的形变和应力问题。最小的{Mo1}*与e-{Mo2}的组合缓解了结构应力，而弯曲的{Mo6}*和{Mo1}#/{Mo2}#的耦合有助于椭圆框架的形成，从而进一步降低了轮状结构的应变，成功实现了{Mo85}和{Mo172}的合成 （图2-4）。{Mo85}的框架由8组{Mo8}构建单元构成，呈现出椭圆形的半封闭结构（图3）。半封闭的巨型簇合物极为罕见，此前仅报道过{Mo180}和{Ce11Mo96}。{Mo172}则呈现十字形结构，由两个{Mo86}二聚而成（图4）。这一发现突破了巨型钼蓝簇合物的结构边界，极大丰富了巨型簇合物的结构库。

　　研究团队通过电喷雾行波离子淌度质谱对{Mo85}和{Mo172}的溶液性能进行了研究，证明了两个化合物在溶液中的稳定性（图5）。由于{Mo172}是通过{Mo85}单体的衍生物{Mo86}二聚形成，这表明溶液当中预先形成的巨型簇合物可以作为更大尺度的构建单元，并且能够通过结构调整用于更高阶组装体的构筑，从而为可控合成更加复杂和功能多样的簇基组装体及多级结构提供了可能性。

　　图5. {Mo85}和{Mo172}在水溶液中的电喷雾行波离子淌度质谱图。

　　光热转换性能测试表明两种簇合物在808 nm激光照射下展现出显著的光热效应（图6）。{Mo85}和{Mo172}在6次加热冷却循环中仍保持了优异的光热稳定性，最大温度分别达到了75.6°C和77°C。此外，{Mo85}和{Mo172}的光热转换效率分别为50.1%和41.3%，展示了它们作为光热转换材料的巨大潜力。

　　综上所述，本研究通过创新性地引入具有新型连接模式的构建单元，实现了轮状结构的收缩与形变，合成了两种新型轮状钼蓝团簇—{Mo₈₅}和{Mo₁₇₂}。基于质谱验证了簇合物在溶液中的稳定性，并探索了其光热转换性能。该研究不仅拓展了巨型金属氧簇的结构多样性，而且揭示了新型构建单元在簇合物组装过程中的重要性，为新型高核金属氧簇的设计合成及功能开发提供了借鉴和参考。

　　以上工作以Communication的形式发表于CCS Chemistry，东华大学博士研究生成梦园、硕士研究生张对对以及中国科学院上海有机化学研究所刘颖超博士为论文共同第一作者，东华大学宣为民教授和英国格拉斯哥大学Leroy Cronin教授为论文通讯作者。东华大学为第一通讯单位。该研究工作得到了国家自然科学基金和中央高校基本科研业务费学科交叉重点计划的支持。

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